Родилась в Лондоне. Ее отец - банкир, а мать - журналистка. Ее необычное имя - Ромола - образовано от итальянского мужского Ромул. До восьми лет девочка жила с родителями в Сингапуре и Гонконге, пока семья не решила вернуться на родину, в Уилтшир. В 16 лет Ромола оставила семью и перебралась жить к своей старшей сестре Рози в Лондон, где поступила в Лондонскую городскую школу для девочек. Основным предметом там было актерское мастерство.
Еще в школе Ромолу Гарай пригласили в сериал НВО «Последняя из блондинок-красоток», где она сыграла героиню Джуди Денч в молодости.
Ее первой ролью на большом экране стала работа в экранизации романа Доди Смит «Я захватил замок», за которую она была номинирована на награду Независимого кино Британии. Затем последовали очень успешные работы - «Грязные танцы-2», «Ярмарка тщеславия», «Внутри я танцую» (награда за лучшую женскую роль второго плана от Общества кинокритиков Лондона).
На телевидении она играла в сериалах «Николас Никлби» и «Дэниэл Деронда». Кроме того, актриса много играет на театральных подмостках – среди ее ролей Корделия в «Короле Лире» и Нина в «Чайке».
Среди ее последних ролей – «Изумительное благоволение» Майкла Аптеда, «Так, как ты любишь» Кеннета Бранага, «Сенсация» Вуди Аллена. В 2007-м году на экраны вышел новый фильм с Ромолой Гараи в главной роли - «Ангел», снятый одним из самых ярких и неоднозначных французских режиссеров Франсуа Озоном.
